近日,我校化材学院蒋波教授在介孔非晶态金属合成方面取得了新的进展,相关成果在国际期刊JACS(Journal of the American Chemical Society)上在线发表。论文题目为《Noble-Metal–Metalloid Alloy Architectures: Mesoporous Amorphous Iridium–Tellurium Alloy for Electrochemical N2 Reduction》。我院卞振锋教授、李和兴教授,华中农业大学汪圣尧教授以及昆士兰大学Yusuke Yamauchi教授为论文的共同通信作者。我院蒋波和日本国立物质材料所薛海荣博士为论文的共同第一作者。
具有高表面积的非晶态贵金属催化剂由于存在大量悬空键和丰富的配位不饱和原子,因此作为多相催化剂引起了的极大兴趣。然而,由于金属键的强各向同性,合成具有高表面积的非晶态贵金属仍然是一个重大挑战。
图1介孔非晶态IrTe合金的合成示意图及其表征
该研究使用软嵌段共聚物胶束作为造孔剂合成了介孔非晶态碲化铱(IrTe)合金。Ir与Te的合金化(p-d杂化)改变了金属Ir的电子结构,促进了N2分子在催化剂表面的吸附和活化。具有互连的多孔支架和非晶态的合金特性产生了互补效应,增强了N2的吸收并抑制了副反应析氢反应的发生。介孔非晶态IrTe电催化剂对电催化氮气还原反应(NRR)表现出了优异的性能,在0.1 M HCl溶液中,氨的产率为34.6 μg mg-1 h-1,−0.15 V vs RHE下的法拉第效率(FE)为11.2%,具有比结晶IrTe和Ir金属更高的氨产率和FE。
图2 介孔非晶态IrTe合金的电催化N2还原性能及理论计算研究
这项研究不仅丰富了非晶态金属材料的种类,也为设计和制备更高效的NRR电催化剂提供一个新的起点。
该工作受到科技部重点研发计划、国家自然科学基金、上海市自然科学基金等项目的支持。